Re: [閒聊] 磁性和結構以及Hubbard U是連動的嗎?

看板Physics作者pipidog (如果狗狗飛上天)時間6年前 (2017/07/07 03:45)推噓17(17推 0噓 46→)

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peter大,你問的問題三言兩語說不清. 計算Hubbard U這件事情上我有過一些經驗.linear response跟self-consistent cPRA方法我都做過,其實現在你發明一個計算U的方法頂多也就是一篇PRB. 不可能沾得上PRL的邊,而且現在方法五花八門.發明一個新的也真的沒啥稀奇了. 屬於典型吃力不討好,花的功夫深,文章也發不好的問題.強烈建議生人迴避,以免自誤! (事實上我甚至建議整個強關聯領域最好都不要碰,那是給已經不愁吃穿的人玩的,至於為啥,那是另一個故事,有人有興趣再聊吧). 不過你問的問題在觀念上對於學習固態的人還是很有價值. 我剛好在這方面也有些經驗,可以分享一下. 畢竟很多人可能對這問題都從來沒搞懂過. 我想你真正想問的是,到底Hubbard U的U究竟是一種原子的內稟屬性, 還是一種固態物裡的群體效應? 如果是前者,那U應該只跟原子種類有關,如果是後者,那麼U應該跟材料具體的電子結構有關. 我想這是你想問的真正問題吧? 對於這個問題,我的答案是,他既不完全是前者,也不完全是後者,U 的值甚至可以因人而異,究竟U該是多少,要看你的問題怎麼問! 糊塗了吧? 這個故事是這樣的,U這個觀念主要是原子軌域的onsite replusion. 理論上這個效應是非常local,因此這個效應應該只跟原子內部的電子有關,與整個塊材的電子結構無關. 在這個極限下,U當然是一種原子的內稟屬性,這是毫無疑問的. 那麼下一個問題是,在塊材裡面我們是用原子軌域進行計算嗎? 答案當然不是! 有學過最簡單的分子模型的人都知道,兩個原子靠在一起 ,它們會從原子軌域混成分子軌域,因為分子軌域有較高的對稱性,所以我們實務上都是在這組基底下寫下我們的Hamiltonian,很顯然的, 分子軌域的波函數比起原子更extended,所以當你用這組基底重新寫下一個等價的Hamiltonian時,你的U會比用原子軌域寫下的小! (這是手算的Homework等級問題,有興趣的人可以自己玩玩看) 那模塊材呢? 在塊材中,我們如果想建立一個Hubbard的模型,第一步要做的就是建立Wannier函數,把整個塊材裡的基底從類似平面波的函數建構成一個一個很local的波函數,然後在這組Wannier基底下來寫下我們的Hubbard model,但是Wannier函數則麼建構呢? 實務上我們會選取一個能量窗口(例如Ef上下5eV),然後把落在這個能量窗口的能帶作為出發的基底,透過一系列正交規一化的手段來建構出一組等價的,local的基底. 但是問題來了,除非你把窗口選取成正負無窮大,否則你是不可能還原原本的atomic basis的. 換言之,你透過Wannier的手段得出的Wannier basis,比起atomic basis來說總是要extended許多(這是可證明的,一般Wannier function,除非你的energy window無窮大,不然半寬大概都有2~3A大,但是原子波函數的半寬顯然小於這個). 其結果是在這組Wannier function的基底下寫下的U自然要比atomic的小. 而且又因為Wannier function的建構跟具體的電子結構還有人為選取的能量範圍有關,所以這個時候,U的值自然就跟你的材料的電子結構有關. 甚至因為每個人建構Wannier function的參數還有方法不同, U都會不一樣.是動態的.這就是為什麼有些人要用Wannier function做基底不是太大的DMFT的時候,都要先做self-consistent cRPA來得出一個自洽的U (你先猜一個U,丟進去得出電子的基態,然後從這個基態用 cRPA方法算出新的U,如果不一致,重猜U). 但是你又問,不對啊,很多paper用DFT+U方法算電子結構的時候,都是看到什麼原子就用什麼U啊? 難道這些paper都錯了? 他們也沒錯,這是因為我們在做DFT+U計算的時候,實務上都是不會做Wannier的,而是把整個計算的所有基底通通用上來寫下Hamiltonian,這個時候,以平面波計算方法的code為例,你都至少包含了幾百的eV以下的所有平面波了,雖然不是無窮大,但重建出來的原子軌域也非常local了,所以雖然 U不嚴格等於atomic limit,但也非常接近了. 這個時候U就常接近原子內稟性質了.還有另一個原因是,DFT+U方法的功用僅僅是把能帶強行拉開變成Mott insulator,U的值並不會引起什麼有趣的manybody effect. 所以究竟這個U精不精確,其實意義不大,差不多就行了. 但是在真正的 manybody計算,例如DMFT中,U的稍微變化可能都會引出新的多體效應,這個時候U就要盡可能做自洽解了. 所以總結,U的值到底是多少? 到底是原子內稟屬性還是電子結構的泛函?這問題其實沒有一定答案. 端看你的基底而定,你取的基底越大, 對atomic oribtal的復原程度越高,U就越趨近一個定值,然後以此為上限,越鬆散的基底,U的值就越低.換言之,人人都會得出不同的U! 在具體的問題上,對於一般的DFT+U計算,因為都相當於拿幾百條,甚至上千條band去重構原子軌域,對atomic basis復原程度高,加上DFT+U僅只是一個單粒子圖像的計算,U的功用僅僅是把能帶強行拉開,所以這個時候你把U看成是一個只跟原子種類有關的參量幾乎沒人會質疑你,也沒人在乎 U準不準. 但對於真正的多體問題,我們是不可能拿幾百條,甚至幾千條band 去做Wannier建模型的,這個時候我們就必須要透過一些手段去求出自洽的U.這個U就強烈的與你的電子結構以及你建構Wannier的方法有關了. 不知道這樣的回答是否有解釋了你的疑惑? 洋洋灑灑寫了一堆,我猜看得懂的人也沒幾個. 但沒關係,記住這句話就夠了: 珍惜生命,遠離強關聯! 共勉之! -- ★人生中最溫暖的夏天是在紐約的冬天★ -- ※ 發信站: 批踢踢實業坊(ptt.cc), 來自: 73.90.201.243 ※ 文章網址: https://www.ptt.cc/bbs/Physics/M.1499370340.A.A0A.html ※ 編輯: pipidog (73.90.201.243), 07/07/2017 04:01:33

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Landau

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Landau

07/07 04:28, , 2^F

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kanonehilber

07/07 05:00, , 3^F

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